Kh2 o [h2 0ch 2o
ki和kH2 o在哪里降水频率(或速率)的化学物种I和水分别;方括号内的变量表示降水中的物种浓度;C代表空气中的浓度。图20(b)-20(c)分别显示了图19所示的地形云中，由于液相和冰相沉淀的扫掠，各种微量化学物质的ER值。注意，由于基本上所有的硫酸盐都存在于气溶胶或云滴中(见图18)，而云滴中的硫酸盐在云消散时会返回到气溶胶中，因此S(VI)曲线可以代表气溶胶的ER。可以看到，在所有化学物质中，气溶胶ER值最高。此外，降雨[图20(b)]中的气溶胶Er显著高于单位，这意味着它们可以比空气中的水更有效地去除。在25 ~ 60 km之间，水相的气溶胶ER逐渐减小，这是由于两个因素:(1)边缘晶体吸积越来越小的云滴，其中溶质逐渐减少;(2)边缘较少的冰实际上更多地依赖沉积生长而获得更多的清水。在60 ~ 65 km处，水相降水的主要形式由融化的冰转变为截留的云水，因此气溶胶ER有所升高。图20(b)中气溶胶ER小于单位的地方只有90-100 km; at these locations the "rain" is actually ground interception of cloud drops, and these cloud drops were activated from smaller CCNs which contain less sulfate. Cloud drops activated from larger CCNs tend to grow larger and get accreted more easily by ice crystals. Ammonia is highly, but not completely, condensable in aerosol and cloud drops, so it also has a rather high Er. S(IV) has a moderate Er, and the value is higher further up the first hill because the intercepted cloud drops are more diluted and have higher pH values to allow high solubility of SO2.
大气化学模型和空气污染模型往往忽略了冰相降水对化学物质的清除，而冰相降水通常被认为是一种“干净”的落水形式。然而，从图20(c)可以看出，冰相降水确实含有化学物质。事实上，冰相降水对气溶胶的去除效率可能比水的去除效率高几倍，例如在80公里之前的距离上的高Er就表明了这一点。当然，这是由于冰晶在云滴中获得溶质的日蚀过程。请注意，S(IV)的ER可能接近气溶胶的ER(介于105 - 135km之间)，因为S(IV)可以通过在雾凇期间的包裹和在气相沉积期间的吸附被纳入冰中(见Chen和Lamb, 1990)。
从上述讨论中，我们可以总结出ER是由溶解度和化学物质被纳入沉淀的微观物理机制决定的。此外，即使在弱抬升的地形云中，降水也非常有效地从大气中去除气溶胶。在上一节中，我们看到云也可以是气溶胶的强烈来源。云内生成和降水去除之间的拉锯战导致了大气ccn的强变异性。
3.3.云发泄
云排气是混合气团通过与云活动相关的上升气流和下降气流与自由大气交换的过程。它在大气微量化学物质(包括水蒸气和气溶胶)的垂直再分配中起着重要作用。在地球表面附近产生的微量化学物质，如果还没有被清除，可以在强烈上升气流的帮助下很快到达对流层上层。强对流甚至可能显著促进对流层顶向平流层的输送(例如Wang, 2003;舍伍德和对于德赛尔, 2003)。平流层的化学物质也可以通过云湍流和降水引起的下沉气流向下输送。
云排放可能不仅通过云的规模对流，但也通过天气云系统。例如，暖流传送带(WCBs)是在冷锋之前上升的气流，是将空气污染从大陆行星边界层迅速输送到对流层上层和从对流层中快速输送的主要机制一个大陆到另一个地方。Cooper等人(2004)在一个案例研究中估计，WCB质量的8%来自平流层，44%通过对流层下部。Cotton et al.(1995)进行了全球分析，发现在所有云喷发系统中，温带气旋(如WCBs)的边界层质量通量最高，其次是一般类型的中尺度对流系统、普通雷暴、热带气旋和中尺度对流杂流。根据他们的估计，这些云的喷发可能会把整个大气边界层都抽到大气中自由对流层一年90次。请注意，由于清除过程中的化学分馏，由云运输的化学物质的比例因物种而异。所以，云排放和降水清除实际上是同一枚硬币的两面。
有些云系统太小，无法在全球规模的模型中表示出来。所以，微量化学物质的云排放基本上都是参数化的当前全球化学输运模型(例如Jacob et al.， 1997)，其中可溶性气体的垂直输运通过与水等示踪剂的输运进行归一化来参数化。然而，正如Yin等人(2001)所指出的那样，没有直接的比例因子，特别是在对流层上部需要定义小浓度的高可溶性气体时。气溶胶的输送也不例外。事实上，垂直运输的化学物质的数量不仅取决于对流的强度，还取决于涉及许多云-微物理机制的清除过程，如前一节所述。因此，在大尺度模式中气溶胶清除和排气的参数化尤其困难，因为这些模式并没有真正解决云的微物理机制。
3.4.对气溶胶产生的影响
在章节2.1.1中，我们提到了DMS-cloud-raybet雷竞技最新气候循环，其中云可能通过影响海洋生物活动而间接影响气溶胶的形成。同样，云也可能影响陆地植物的生产力和冰核生物气溶胶的产生(见第2.2.4节)。大气海洋的产生盐颗粒矿物粉尘也与云有关，因为它们有利于与云活动有关的强风的条件。所有这些间接影响都具有很强的反馈循环，这些循环之间可能相互联系，形成一个错综复杂的过程网络。在本小节中，我们将只介绍几个额外的机制，重点是气溶胶成核，以举例说明气溶胶-云相互作用的复杂性。
3.4.1.光通量效应
虽然云可以通过水相化学生产来增加气溶胶的总质量，但它们通常通过合并和吸积过程或通过降水清除来减少气溶胶的数量。然而，一些观察性研究发现了云附近产生新的强气溶胶的证据(例如Dinger等人，1970;Hegg等人，1990;弗里克和霍佩尔，
1993;Saxena和Gravenstein, 1994;Wiedensohler等人，1997)。早期对这种颗粒产生原因的假设包括云滴快速蒸发形成的盐晶体破碎(例如Dessens, 1949;托米和麦克马斯特，1955年;Radke and Hegg, 1972)，但Mitra et al.(1992)用风洞实验推翻了这一机制。后来更先进的气溶胶测量显示，在原子核模式大小范围内，新粒子实际上相当小。形成这种核型气溶胶的一个更合理的原因是气相的均匀成核，这涉及到光化学反应．剩下的问题是:云是如何参与这个过程的?
大气粒子的均相成核通常通过H20-H2S04二元相互作用进行。三元成核与其他气体(如氨或硝酸)的参与也可以增强这一过程。有利于二元或三元均相成核的主要条件是高饱和度水的比例蒸气Sw(相对湿度)和饱和比高的硫酸蒸气Sa(相对酸度)。高Sw和高Sa可能是由于提高蒸汽浓度或降低温度造成的。硫酸浓度的增加尤其复杂，因为气相中硫酸的量通常很低(见图18)。它需要强大的生产(如通过光化学反应)或低浓度的现有气溶胶，否则可能会迅速消耗蒸汽。Shaw(1989)假设只有在非常清洁的空气中H2 0-H2S04颗粒才会发生二元成核，因为现有的气溶胶可能会消耗硫酸蒸汽并抑制高Sa。Hegg等人(1990)随后指出，从云中分离出来的高水汽浓度加上云滴反向散射导致的高光化通量是另外的控制因素。高光化通量可促进光化学反应，从而产生硫酸和较高的相对酸度。Crawford等人(2003年)测量到紫外线光化通量比晴空值提高了40%，而Kylling等人(2005年)发现增加了60-100%。Los et al.(1997)甚至估计云顶的光解速率系数比晴空条件下高300%。Perry和Hobbs(1994)进一步描绘了对流云团通过云排气带出硫酸的前驱体SO2，通过云和降水扫除大量现有气溶胶。然后,相对湿度高云层附近反射的阳光共同形成了有利于新粒子生长的环境。
云对光化通量的反射率可能增强粒子的成核，但仅在云的向阳一侧。在云层后面，相反的效果会发生。图21展示了云阴影的这种影响。结果来自一个包裹模拟，该模拟使用了一个详细的气溶胶微物理模型，该模型具有与Chen和Lamb(1994,1999)的云微物理模型相似的多组分粒子框架(见第3.2节)。它包括二元成核和粒子聚集的详细处理。对于通过光化学反应生产硫酸，通过应用典型的SO2浓度和，使用简化的生产速率
Q = 1.0 = 0.8 = 0.6 - Q = 0.4 Q = 0.2 Q = 1.0 = 0.8 = 0.6 - Q - Q = 0.2 = 0.4
Q = 1.0 = 0.8 = 0.6 - Q = 0.4 Q = 0.2 Q = 1.0 = 0.8 = 0.6 - Q - Q = 0.2 = 0.4
当地时间，小时当地时间，小时
图21。云量影响下气溶胶数浓度的模拟演变。顶部和底部面板分别为层云(St)和层积云(Sc)覆盖。左侧面板初始化万历气溶胶类型，右侧面板应用南洋理工大学气溶胶。St云适用5个固定透射率值，Sc云适用5个最小透射率值。注意，(c)中的平滑曲线与(a)中Q = 1的曲线相同，(b)和(d)也是如此。
当地时间，小时当地时间，小时
图21。云量影响下气溶胶数浓度的模拟演变。顶部和底部面板分别为层云(St)和层积云(Sc)覆盖。左侧面板初始化万历气溶胶类型，右侧面板应用南洋理工大学气溶胶。St云适用5个固定透射率值，Sc云适用5个最小透射率值。注意，(c)中的平滑曲线与(a)中Q = 1的曲线相同，(b)和(d)也是如此。
在白天不同的反应速率。现有气溶胶的影响主要体现在两种初始气溶胶类型上:(1)台湾北端万里站的气溶胶粒径分布，其总浓度为2200 cm-3，相对干净;(2)台北市在国立台湾大学(NTU)测得的气溶胶粒径分布和12500 cm-3总浓度代表城市平均状况。
我们考虑两种类型的云影响:层云(St)，它们对光化通量有均匀的影响;而且层积云(Sc)，它们周期性地出现并衰减阳光。它们对光化通量的影响用因子表示大气透射率对于St云，采用固定的Q值来修正晴空日变化的光化通量。类似的处理也适用于Sc云，除了透过率在单位和最小值之间周期性变化。图21(a)显示了在农村(万历)条件下，由于硫酸盐的光化学生产，日出后气溶胶浓度急剧增加。在晴空条件下，气溶胶的数量可增加两个数量级。较低的Q值导致气溶胶产生明显减少，粒子爆发的时间有所延迟。然而，对于城市(NTU)气溶胶条件，颗粒产生要弱得多。事实上，只有在晴空万里(Q = 1)的情况下，才可以看到这种现象。这一结果进一步证实了在更清洁的环境中粒子的成核作用更强。请注意，图21(b)和(d)的总体下降趋势是由于粒子聚集。
在层积云条件下，如图21(c)所示，颗粒在云层破裂时产生，但由于云层下的布朗凝固而迅速减少(这表明大部分增加的是超细颗粒)。人们可能会注意到，在多云的情况下，粒子的最大浓度可能比在晴空万里的情况下高。这再次显示了在每次爆发开始时较低的现有气溶胶冷凝池的影响。在城市情况下[图21(d)]，颗粒产生仍然比农村情况弱得多。但与St情况不同[图21(b)]，即使最低的Q值为0.2，波动也是可见的。
上述实例表明，气溶胶成核对光化通量和现有气溶胶数量的变化非常敏感。由于这两个因素往往变化很大，难怪气溶胶粒子在空间和时间上的分布相当不均匀。但云在多大程度上导致了这种变化仍然是一个悬而未决的问题。
3.4.2.湍流效应
早期研究忽略的一个因素是大气边界层(ABL)的湍流状态，在这种状态下，空气包裹随着所谓的大涡环流反复上升和下沉。云经常在大漩涡的顶部形成，就像在层状云在海洋边界层。在大涡上升部分，膨胀空气绝热冷却，温度的降低必然导致Sw和Sa的增加。这是增加成核速率的另一种方法，除了上文提到的光化学生成硫酸。图22显示了在一个随着大涡流上下移动的气团中诱导粒子成核的模拟。人们可以看到在Sc云层下气溶胶的脉动产生，类似于图21(c)所示，但具有明显更强的振幅。即使在城市气溶胶场景下，粒子爆发也很强烈。
然而，脉动粒子爆发的原因并不像冷却效应那么简单。仔细观察每个脉冲，人们可能会发现变化并不像所示的那样平滑
Q = 1.0 = 0.8 = 0.6 - Q = 0.4 Q = 0.2 Q = 1.0 = 0.8 = 0.6 - Q - Q = 0.2 = 0.4
Q = 1.0 = 0.8 = 0.6 - Q = 0.4 Q = 0.2 Q = 1.0 = 0.8 = 0.6 - Q - Q = 0.2 = 0.4
当地时间，小时当地时间，小时
图22。在大气边界层内以大涡环流形式运动的气团中新粒子产生的模拟。大涡的振幅和周期分别设置为250 m和30 min。初始气溶胶类型的设置与图21所示相同。
当地时间，小时当地时间，小时
图22。在大气边界层内以大涡环流形式运动的气团中新粒子产生的模拟。大涡的振幅和周期分别设置为250 m和30 min。初始气溶胶类型的设置与图21所示相同。
在图21(c)中，特别是在城市情况下，可以看到两个峰值。因此，在图23中，我们放大两个循环以显示细节。请注意，左边的面板显示了与图21相同的结果，我们在右边的面板中放置了一个额外的模拟，表示更潮湿的条件(Sw高5%)，以检查Sw的影响。
图23上两幅图中Sw的起伏反映了所施加的周期性垂直运动(周期为30分钟，振幅为250m)。在图23(b)中，还可以注意到云的形成由循环顶部的过饱和发展可见。如果硫酸蒸汽的混合比例保持不变，膨胀冷却原则上应该导致Sa的增加，但实际上气溶胶(雾)滴随着Sw的增加而膨胀(参见Subsec. 2.1.1中的Köhler曲线)，从而迅速吸收硫酸蒸汽并降低Sa。更有趣的现象发生在南洋理工大学气溶胶情景的向下运动期间，压缩变暖导致雾滴蒸发并变得越来越集中，因此其中的硫酸被迫进入气相以达到新的亨利平衡。在快速下降期间，蒸发雾霾放出的气体足以抵消萨的增温效应。后来，空气变得太热，以至于Sa最终掉了下来。因此，每一个圆周运动周期(和Sw)都伴随着两个Sa演化的峰值。这种现象在万历气溶胶情景中不太明显，因为气溶胶中的硫酸盐较少。
Sw和Sa的异相变化导致每个大涡循环的二元成核速率出现两个峰值。因此，如图23(c)-23(f)所示，气溶胶浓度的演变呈现出双峰特征。请注意，这两个峰值在南洋理工大学气溶胶情景中更为明显。下降(蒸发)期的峰值不如上升期的峰值明显，特别是相对湿度较低的万历气溶胶，其第二个峰值几乎不可见。同样值得注意的是，万历气溶胶情景的气溶胶产量更强，这表明在更清洁(气溶胶较少)的环境中，更多的光化学生成的硫酸可以保留在气相中，从而导致更高的Sa，如图23(a)和23(b)所示。在湿度效应方面，万历气溶胶在相对湿度较高时产生的气溶胶量较大
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